氧化铝晶体的太赫兹光谱特性研究

李高芳; 许艳霞; 胡涛; 聂小博; 卞正兰; 黄志明; 褚君浩; LI Gao-Fang; XU Yan-Xia; HU Tao; NIE Xiao-Bo; BIAN Zheng-Lan; HUANG Zhi-Ming; CHU Jun-Hao

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氧化铝晶体的太赫兹光谱特性研究 PDF

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李高芳 ^1,2
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许艳霞 ¹
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胡涛 ²
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聂小博 ¹
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卞正兰 ¹
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黄志明 ²
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褚君浩 ²

1. 上海电力大学电子与信息工程学院，上海 200090； 2. 中国科学院上海技术物理研究所红外物理国家重点实验室，上海200083

中图分类号： O433.1

最近更新：2021-02-20

DOI：10.11972/j.issn.1001-9014.2021.01.007

摘要

利用太赫兹时域光谱（THz-TDS）技术研究了氧化铝（Al₂O₃）在宽带太赫兹波范围（0.2~3.0 THz）内的光谱特性。改变晶体光轴与太赫兹脉冲偏振方向间的夹角（方位角），得到了Al₂O₃晶体在不同方位角下的太赫兹时域谱，计算了Al₂O₃晶体o光和e光的折射率和吸收系数，并画出了Al₂O₃晶体在太赫兹波段的折射率椭圆图。结果表明，Al₂O₃在太赫兹频段具有较大的双折射率和较低的吸收系数，双折射率高达0.36，吸收系数低于5 cm^-1。基于Al₂O₃晶体的双折射特性实现了对THz脉冲的相位和振幅的调制。Al₂O₃晶体可以作为THz脉冲的“整形器”，为太赫兹波在超宽带、超高速通信系统的应用提供重要参考。

关键词

氧化铝; 太赫兹时域光谱; 双折射; 脉冲整形

引言

太赫兹波（THz）介于远红外和微波之间，通常是指频率范围约为0.1~10 THz的电磁波。由于最初相当长时间内缺乏有效的产生和探测技术，THz波段曾被称为“THz空隙”^［

1］。上世纪八十年代后期，超快激光的出现为产生和探测THz脉冲提供了有效手段，因此THz波的相关理论和技术引起了研究者的广泛关注，主要包括THz发射^{［参考文献 2-4}2-4］，THz光谱成像和分析等研究方向^{［参考文献 5-8}5-8］。THz波在物体成像、无损检测、无线通信等多个领域拥有广泛的应用^{［参考文献 9-12}9-12］。利用THz时域光谱（THz-TDS）技术研究太赫兹波段材料的光学特性是研究领域的热点。近年来，利用THz-TDS系统研究了物质的性质，包括有机物^{［参考文献 13-14}13-14］、液晶和非线性光学晶体等^{［参考文献 15-22}15-22］，已取得显著的成果。相比其他光谱技术，太赫兹脉冲拥有皮秒级脉冲宽度，因此在时间分辨的光谱测量中具有广泛应用，能够检测样品的动态特性。

氧化铝是一类无机化合物，是化学式为Al₂O₃的两性氧化物，具有优异的化学、物理和光学性能。Al₂O₃晶体在高温下具有高机械强度、良好的热性能和优异的光学透明性^［

23］。此外，它是一种电绝缘体，但相对于陶瓷材料具有高导热性。作为一种优秀的多功能材料，Al₂O₃晶体广泛应用于耐高温红外窗口材料及多种外延薄膜的基片材料等。近年来，研究者们主要关注于Al₂O₃复合材料以及在工业上的应用^{［参考文献 24-27}24-27］，目前对其在远红外区域特性的研究较少。

本文利用THz-TDS研究了氧化铝（Al₂O₃）晶体在太赫兹频段的光谱特性。水平偏振的太赫兹脉冲垂直入射样品，通过旋转样品，改变样品方位角，在0.2~3.0 THz频率范围内研究了Al₂O₃晶体的太赫兹光谱特性。实验结果表明，Al₂O₃晶体在太赫兹频段存在双折射现象，基于晶体的双折射特性可以实现对THz脉冲的振幅和相位的调制。Al₂O₃晶体在THz范围内具有较大的双折射率和较低的吸收系数，因此可以应用于太赫兹器件的基础材料。

1 实验装置

实验所用仪器为英国剑桥TeraView公司生产的型号为TeraPulse 4000的太赫兹脉冲光谱仪。利用透射型THz-TDS测量了Al₂O₃晶体在THz频率下的光谱性质。设备光源采用中心波长为780 nm的飞秒光纤激光，THz产生器和探测器为砷化镓光电导开关。太赫兹光谱的有效频谱宽度为0.06～4.5 THz，信噪比最高达70 dB。

透射型THz-TDS系统的原理图如图1所示。主要由超短脉冲激光器、太赫兹产生装置、太赫兹探测装置和时间延迟系统等组成。超短脉冲激光器产生的激光进入系统后被分光镜分为泵浦光和探测光，泵浦光入射到太赫兹辐射源产生太赫兹波。太赫兹波经离轴抛物面镜和透镜后聚焦到被测样品上，透过样品后载有样品信息的太赫兹波与探测光同时聚焦到太赫兹探测装置上，并驱动探测装置进行测量。利用时间延迟系统调整泵浦光和探测光之间的时间延迟，最终获得太赫兹脉冲完整的时域波形。

图 1 透射型THz-TDS装置原理示意图

Fig. 1 Schematic diagram of transmission-type THz-TDS system

2 数据处理

从电磁场理论出发，透过样品前的太赫兹电场强度E_r和透过样品后含有样品信息的电场强度E_s的比值可表示为：

(\frac{E_{s}}{E_{r}}) = T (n) e x p (- \frac{α d}{2} + \frac{j n ω d}{c})

（1）

其中d为样品厚度，ω为辐射角频率，c为真空中的光速，T（n）为样品表面的菲涅耳反射损耗。

因此，通过测量电场的比值，可以直接得到样品的频率相关折射率n和吸收系数α。

在我们的测量中，样品的电场可表示为：

E_{s} = A_{S O} e^{j ϕ_{S O}}

（2）

参考（背景）的电场可表示为：

E_{r} = A_{R O} e^{j ϕ_{R O}}

（3）

其中A_SO和A_RO是电场的振幅，φ_SO和φ_RO是太赫兹脉冲的相位。

将式（2）、（3）带入式（1）中得到：

\frac{A_{S O}}{A_{R O}} e^{j (ϕ_{S O} - ϕ_{R O})} = T (n) e^{(- \frac{α d}{2} + \frac{j n ω d}{c})}

（4）

吸收系数可以表示为：

α d = - 2 l n [\frac{(\frac{A_{S O}}{A_{R O}})}{T (n)}]

（5）

折射率可表示为：

n d = \frac{c}{ω} (ϕ_{S O} - ϕ_{R O})

（6）

3 结果与讨论

实验中所研究的样品是x切向Al₂O₃单晶，样品厚度为0.51 mm，光轴方向与z轴重合。THz脉冲水平偏振且垂直入射样品光轴所在表面，THz波的偏振方向与晶体光轴的夹角我们用方位角φ表示，如图2所示。通过旋转样品，改变方位角大小，测得样品不同方位角的太赫兹时域光谱如图3所示。由图3可知，Al₂O₃的太赫兹时域谱的振幅和相位均随方位角的变化而变化。从图3（a）可以看出，当方位角从0°增加到90°，Al₂O₃晶体的太赫兹主脉冲逐渐向左移动，振幅先减小后增大。90°时太赫兹时域谱的振幅和0°时大致相等，但两种方位角下太赫兹脉冲存在较大的相位差。在方位角30°和60°时出现了两个太赫兹脉冲，并随着方位角的改变两个太赫兹脉冲的振幅发生变化。从图3（b）可以看出，方位角从90°增加到180°时，Al₂O₃晶体的太赫兹主脉冲逐渐向右移动，振幅先减小后增大，180°时太赫兹时域谱的振幅和90°时大致相等，但二者存在较大的相位差。在方位角120°和150°时出现了两个太赫兹脉冲，并随着方位角的改变两个太赫兹脉冲的振幅发生变化。从图3可以看出，Al₂O₃晶体在太赫兹波段表现出明显的双折射现象。当入射的THz波偏振方向与晶体光轴的夹角为0°和180°时，THz脉冲偏振方向与晶体光轴平行，只存在o光，没有发生脉冲分离，不发生双折射现象；当方位角为30°、60°、120°和150°时，o光和e光同时存在，两个THz脉冲的分离和振幅调制比较明显，可以观察到明显的双折射现象；当方位角为 90°时，THz脉冲偏振方向与晶体光轴垂直，只存在e光，没有发生脉冲分离，不发生双折射现象。且方位角为 90°时的太赫兹脉冲相位超前于方位角为0°时的太赫兹脉冲，可以看出o光的传播速度小于e光，进一步说明Al₂O₃晶体在所研究频段表现为负单轴晶体。

图 2 入射THz波偏振方向与晶体光轴夹角（方位角）φ的示意图

Fig. 2 Schematic diagram of the angle (azimuth) φ between polarization of incident THz wave and optical axis of crystal

图 3 (a) 方位角分别为0°、30°、60°和90°时样品的太赫兹时域谱; (b) 方位角分别为90°、120°、150°和180°时样品的太赫兹时域谱

Fig. 3 (a) Terahertz time-domain spectra of the sample with azimuthal angles of 0°, 30°, 60° and 90° respectively; (b) Terahertz time-domain spectra of the sample with azimuthal angles of 90°, 120°, 150° and 180° respectively

选取0°和90°这两种方位角下的太赫兹时域光谱，经快速傅立叶变换后得到太赫兹频谱如图4（a）所示。从图4（a）可知，方位角为90°时其频谱振幅在0.59~1.62 THz和2.14~3 THz范围内略大于方位角为0°时的频谱振幅。通过公式（5）、（6）可以计算出Al₂O₃晶体o光和e光的吸收系数及折射率。Al₂O₃在太赫兹波段o光和e光的吸收系数如图4（b）所示。在0.2~3.0 THz频率范围内，在0°和90°方位角下Al₂O₃的吸收系数均小于5 cm^-1，随着频率增大吸收系数总体呈缓慢增长趋势，说明Al₂O₃晶体对o光和e光的吸收均比较小。Al₂O₃在太赫兹波段o光和e光的折射率如图4（c）所示，可以明显观察到方位角为0°时Al₂O₃的折射率整体大于方位角为90°时Al₂O₃的折射率，即 o光折射率大于e光折射率，且在两种方位角下，随着频率的增加，折射率均呈现增大的现象。方位角为0°时，THz波偏振方向平行于光轴，得到o光的折射率n_o，介于3.4~3.5之间；方位角为90°时，THz波偏振方向垂直于光轴得到e光折射率n_e，在3.1~3.15间变化。我们定义o光和e光最大折射率之差为双折射率（Δn），即Δn=n_o-n_e约为0.36，Al₂O₃晶体具有较大的双折射率。

图 4 (a) Al₂O₃样品的太赫兹频谱; (b) 样品的太赫兹波段吸收系数; (c) 样品的太赫兹波段折射率

Fig. 4 (a) Terahertz frequency-domain spectra of Al₂O₃ sample; (b) Absorption coefficient of the sample in terahertz band; (c) Refractive index of the sample in terahertz band

Al₂O₃为负单轴晶体，折射率n_x=n_y=n_o，n_z＝n_e，n_o和n_e分别为晶体的寻常光（o光）和非寻常光（e光）的折射率。它属于三方晶系，点群为 $\bar{3} 2 / m$ ，空间群为 $R \bar{3} C$ ，三次对称轴存在于主轴z方向，Al₂O₃的折射率椭球是旋转椭球，可表示为

\frac{x^{2} + y^{2}}{n_{o}^{2}} + \frac{z^{2}}{n_{e}^{2}} = 1

（7）

在可见光区（589 nm），氧化铝晶体的o光和e光的折射率分别为1.770和1.762，折射率之差为Δn=n_o-n_e=0.008。然而在远红外区（300 μm，即1 THz），Al₂O₃晶体的o光和e光的折射率分别为3.45和3.09，折射率之差为Δn=n_o-n_e=0.36，这表明Al₂O₃晶体在THz波段的双折射现象比在可见光波段更明显。Al₂O₃在可见光和THz波段都是单轴晶体，折射率椭球可以简化为折射率椭圆。图5为Al₂O₃晶体在589 nm和300 μm波长下的折射率椭圆图，直观描述了Al₂O₃具有较大的双折射率。

图 5 氧化铝晶体在可见光波段和THz波段下的折射率椭圆

Fig. 5 Index ellipsoids of Al₂O₃ crystal in visible and THz bands

o光和e光的较大折射率之差意味着Al₂O₃可用于制造太赫兹脉冲分离器或太赫兹脉冲整形器。假设入射THz脉冲的振幅为 $E_{i n} (t) = \int_{0}^{\infty} E_{i n} (ω) d ω$ ，o光和e光的折射率和吸收系数分别为n_o（ω），α_o（ω）和n_e（ω），α_e（ω），晶体光轴相对于入射THz脉冲偏振方向的夹角为φ。经过Al₂O₃晶体后，透射o光和e光的能量比为^［

28］：

\frac{p_{o u t e} (t)}{p_{o u t o} (t)} = \frac{{\int_{0}^{\infty} [\frac{4 n_{e} (ω)}{(n_{e} {(ω) + 1)}^{2}} E_{i n} (ω) c o s ϕ]}^{2} e x p (- α_{e} d) d ω}{{\int_{0}^{\infty} [\frac{4 n_{o} (ω)}{(n_{o} {(ω) + 1)}^{2}} E_{i n} (ω) s i n ϕ]}^{2} e x p (- α_{o} d) d ω}

（8）

因此，通过改变方位角φ可以实现两个子脉冲的相对振幅调制。如图3所示，通过改变Al₂O₃的光轴与THz脉冲偏振方向的夹角，可以调节THz波的振幅。当选择合适的方位角时，发射的THz脉冲可以分成两个子脉冲（o光和e光），并控制两个子脉冲的相对大小。另一方面，当晶体厚度d满足 $d > \frac{c τ}{Δ n}$ （c和τ分别是真空中的光速和THz脉冲持续时间），当入射THz脉冲的偏振方向不平行或垂直于晶体光轴时，通过晶体后THz脉冲分成的两个子脉冲可以在时域内完全分离。我们可以通过改变方位角和晶体厚度来连续调制THz脉冲的振幅和相位，即Al₂O₃晶体的双折射可以引起太赫兹“脉冲整形”。

4 结论

综上所述，本文利用透射型THz-TDS系统研究了0.2~3.0 THz频率范围内氧化铝晶体的光谱特性。太赫兹脉冲垂直入射样品，通过旋转样品改变THz波偏振方向与晶体光轴的夹角，在0°~180°方位角变化范围内，利用太赫兹脉冲测量了Al₂O₃晶体的时域光谱，并计算了o光和e光的折射率和吸收系数。实验结果表明，Al₂O₃晶体在太赫兹频段存在双折射现象，基于晶体的双折射特性实现了THz脉冲的振幅和相位调制。在整个频率范围内，Al₂O₃晶体具有较大的双折射率及低吸收特性。通过太赫兹时域光谱分析了样品在太赫兹波段范围内的光谱特性，从而为氧化铝性质的研究及其在太赫兹波段的应用提供参考。

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